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丙烷含量對(duì)天然氣廢氣重整影響的研究

文檔作者：趙鈞天1 張匯理2 范景彥3 （1.東北石油大學(xué) 黑龍江 163318 2.勝利油田石油開(kāi)發(fā)中心有限公司山東 257000 3.中石油大連液化天然氣有限公司遼		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2024年08月08日
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2017·05 綠色化工 Chenmical Intermediate 65
當(dāng)代化工研究
丙烷含量對(duì)天然氣廢氣重整影響的研究
＊趙鈞天1 張匯理2 范景彥3
（1.東北石油大學(xué) 黑龍江 163318
2.勝利油田石油開(kāi)發(fā)中心有限公司 山東 257000
3.中石油大連液化天然氣有限公司 遼寧 116000）
摘要：本文利用Fluent軟件對(duì)微通道反應(yīng)器中天然氣廢氣重整進(jìn)行數(shù)值模擬，主要研究了天然氣中丙烷含量對(duì)溫度和產(chǎn)物分布的影響。通
過(guò)模擬結(jié)果可得出：開(kāi)始溫度沿著通道良好地分布，并且沒(méi)有形成明顯的熱點(diǎn)；通道中上游溫度梯度隨丙烷含量增加而增大，并且在達(dá)到
峰值后開(kāi)始降低。H2和CO的生產(chǎn)速率隨丙烷含量增加而加快，而甲烷轉(zhuǎn)化率則隨丙烷含量增加而降低。
關(guān)鍵詞：甲烷; 廢氣重整; 微通道反應(yīng)器; 天然氣
中圖分類(lèi)號(hào)：TQ 000 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A
Simulation of exhaust gas reforming of natural gas in a microchannel reactor
Zhao Juntian1，Zhang Huili2，F(xiàn)an Jingyan3
（1.Northeast Petroleum University, Heilongjiang, 163318
2.Petroleum Development Center Co.,Ltd. of Shengli Oil Field, Shandong, 257000
3.Petro China LNG Dalian Company Limited, Liaoning, 116000）
Abstract：The present work is aimed to conduct modeling and simulation of exhaust gas reforming of natural gas in a catalytic microchannel
reactor. Effects of the presence of propane in natural gas is investigated in the context of a parametric study. It is observed that temperature is well
distributed along the channel and no notable hot spot formation is observed. The upstream temperature gradient increases with the propane content
and begins to decrease after reaching the peak. The production rate of H2 and CO increases with the increase of propane content, while the methane
conversion decreases with the increase of propane content.
Key words：propane；exhaust gas reforming；microchannel reactor；natural gas
1.廢氣重整技術(shù)
廢氣重整(EGR)技術(shù)是一種燃料轉(zhuǎn)化技術(shù)，其優(yōu)點(diǎn)在于
提高效率并減少常規(guī)內(nèi)燃發(fā)動(dòng)機(jī)的排放。在EGR中，排氣再
循環(huán)回路中的催化反應(yīng)器利用熱能、蒸汽、CO2、O2和CO
以及一些未燃燒存在于廢氣中的烴與外部注入的燃料和蒸汽
共同產(chǎn)生富含H2的反應(yīng)物。然后將所得的重整產(chǎn)物送回發(fā)動(dòng)
機(jī)中以提高發(fā)動(dòng)機(jī)的效率并減少有害排放。廢氣流的溫度和
組成由燃料的類(lèi)型以及在常規(guī)內(nèi)燃發(fā)動(dòng)機(jī)中燃料和空氣的相
對(duì)量所決定。用H2代替小部分烴燃料的另一個(gè)好處是它可
通過(guò)支持燃料的自燃而用作促燃劑。EGR基于氧化蒸汽重整
（OSR）技術(shù)，它是在相同的反應(yīng)器中結(jié)合燃料的全氧化
（TOX）技術(shù)和蒸汽重整（SR）技術(shù)。該技術(shù)減少了外部
能量需求，因此降低了H2生產(chǎn)的耗能。系統(tǒng)中涉及的反應(yīng)可
以寫(xiě)成如下：
MethaneTOX:
2.數(shù)值模擬與結(jié)果分析
(1)物理模型建立
待模擬的微通道反應(yīng)器由多個(gè)平行的方形通道組成，每
個(gè)通道高度為7.5微米，長(zhǎng)度為10-4m。
(2)模擬初始條件
如圖1所示，Rh/Al2O3催化劑層涂覆在通道兩側(cè)，厚度
圖1 方形通道示意圖
Fig.1 Schematic representation of the
single microchannel
均為1~10-4m。多通道單元被認(rèn)為是由堇青石制成的，它
具有非常低的熱導(dǎo)率（3Wm-1K-1）。利用GAMBIT構(gòu)造圖
1的模型，網(wǎng)格劃分采用四邊形網(wǎng)格，共7.5×104個(gè)。利用
Fluent軟件對(duì)偏微分方程、邊界條件、流體和多孔催化劑
層的物理性質(zhì)、反應(yīng)速率表達(dá)式進(jìn)行設(shè)置并求解。利用速
度-壓力耦合模型，算法為基于壓力的求解器的Simple算
法，精度為二階迎風(fēng)格式，入口邊界采用速度邊界/溫度邊
界，出口邊界采用壓力邊界，催化劑—?dú)怏w界面被定義為
涉及速度和物質(zhì)質(zhì)量和熱通量的連續(xù)性的內(nèi)部邊界條件，
壁面采用無(wú)滑移壁面邊界條件。改變進(jìn)料中丙烷含量，使
其分別為0,10,20和30％，研究丙烷含量對(duì)溫度分布，H2和
CO生成速率和甲烷轉(zhuǎn)化率的影響。為使烴燃料總摩爾流速
保持恒定，需相應(yīng)地改變甲烷流速。由于進(jìn)料中碳原子數(shù)
萬(wàn)方數(shù)據(jù)
Chenmical Intermediate
66 當(dāng)代化工研究 綠色化工 2017·05
的變化為在進(jìn)料中碳原子數(shù)的變化的情況下使O2/C和H2O/
C比分別保持在1.0和1.50，需相應(yīng)改變O2和H2O的流量。
通過(guò)調(diào)節(jié)平衡氣體（N2）的流速，將總流量保持恒定在
90Nml min-1。
(3)結(jié)果與討論
圖2 進(jìn)料溫度對(duì)通道內(nèi)溫度分布的影響
（O2/C=1.0, H2O/C=1.50）
Fig.2 Effect of feed temperature on temperature
profiles along the channel
圖3 進(jìn)料溫度與產(chǎn)物摩爾流量關(guān)系圖（O2/C=1.0, H2O/C=1.50）
Fig.3 Effect of feed temperature on H2 and CO
production rates
圖4 進(jìn)料溫度與甲烷轉(zhuǎn)化率關(guān)系圖（O2/C=1.0, H2O/C=1.50）
Fig.4 Effect of feed temperature on methane conversion
進(jìn)料中丙烷含量對(duì)中軸線(xiàn)處溫度分布的影響如圖2。
可以看出，通道中上游的溫度梯度隨著進(jìn)料中丙烷的量
增加而增大，這是因?yàn)楸榈腡OX反應(yīng)比甲烷的TOX反應(yīng)
快。同時(shí)，峰值后的溫度降低值隨著丙烷含量增加而增
大。丙烷的氧化比甲烷更快，所以進(jìn)料中的大部分O2被
反應(yīng)3消耗，并且較大部分的甲烷被用于SR反應(yīng)，當(dāng)這與
反應(yīng)4的高吸熱性相結(jié)合時(shí)，由于進(jìn)料中丙烷的存在，整
個(gè)過(guò)程吸熱更多。而這導(dǎo)致溫度降低的更快和更低的溫度
值。然而，由于模擬中涉及的反應(yīng)物少，因此溫度之間的
實(shí)際差異并不明顯。圖3中可觀察到H2和CO的生產(chǎn)速率隨
甲烷含量增加而增加。這是因?yàn)镺2主要在與丙烷的反應(yīng)中
消耗，所以為SR反應(yīng)保留了更多的甲烷，當(dāng)與剩余的丙烷
的蒸汽重整相結(jié)合時(shí)，就產(chǎn)生較大量的SR反應(yīng)產(chǎn)物H2和
CO。圖4顯示了甲烷轉(zhuǎn)化率與進(jìn)料中丙烷含量的關(guān)系?？?
看出甲烷轉(zhuǎn)化率隨進(jìn)料中丙烷含量增加而降低。這是因?yàn)?
丙烷與甲烷相比屬于不穩(wěn)定分子，因此其氧化和蒸汽重整
比甲烷更快發(fā)生，因而丙烷的TOX反應(yīng)消耗了更多的O2，
僅留下較少O2來(lái)供給甲烷的TOX反應(yīng)。因此，當(dāng)進(jìn)料中的
丙烷增加時(shí)，甲烷T(mén)OX可用的O2量減少，導(dǎo)致總體甲烷轉(zhuǎn)
化率降低。
3.結(jié)論
本文主要研究了進(jìn)料中丙烷含量對(duì)溫度和產(chǎn)物分布的影
響。得出結(jié)論為在所有情況下，由于微通道反應(yīng)器的固有改
進(jìn)的傳熱特性，溫度分布是均勻的，即沒(méi)有沿著通道的尖銳
熱點(diǎn)；通道中上游溫度梯度隨丙烷含量增加而增大，并且在
達(dá)到峰值后開(kāi)始降低。H2和CO的生產(chǎn)速率隨丙烷含量增加
而加快，而甲烷轉(zhuǎn)化率則隨丙烷含量增加而降低。
【參考文獻(xiàn)】
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Energy Environ Sci,2010,3:1918-1023.
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[5]Ma L,Trimm DL, Jiang C. The design and testing of an
autothermal reactor for the conversion of light hydrocarbons to hydrogen
I. The kinetics of the catalytic oxidation of light hydrocarbons[J].Appl
Catal A ,1996,138:275-283.
【作者簡(jiǎn)介】
趙鈞天（1992~），男，東北石油大學(xué)；研究方向：石油與天
然氣工程。
((責(zé)任編輯李田田)

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