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環(huán)氧氯丙烷改性纖維素溶液的流變與減阻性能

文檔作者：朱儀玫1 方波盧擁軍2 邱曉惠2 文檔來(lái)源： 1．華東理工大學(xué)化學(xué)工程研究所 2．中國(guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院廊坊分		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2024年02月27日
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第33卷第6期
2016年11月
鉆井液與完井液
DRILLING FLUID&amp;amp;COMPLETl0N FLUID
Vbl．33 No．6
Nov．2016
doi：10．3696a．issn．100l一5620．2016．06．O】7
環(huán)氧氯丙烷改性纖維素溶液的流變與減阻性能
朱儀玫1， 方波”， 盧擁軍2， 邱曉惠2
(1．華東理工大學(xué)化學(xué)工程研究所，上海200237；2．中國(guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院廊坊分院，河北廊坊065007)
朱理緩驀+萼魏氯黝境改梭鉗維豢滲簸匏遣叟努域瓣，黼躲㈥．锫井載每蕙井鑊。：()16．∞t螽)：95“j∞．
籀要晦黌弱羧甲鏊程Z：戇寶千終豢《《瓢j燧c)漆竣的黼彈一瓣，妊寵其巍臻菀搿，j冀辮鬢瓶瓣燒≤囂p瓣)奄e鶼甜l貶c
跬療夏蠡．雷造秘奮盛壽搭箍致，睫羧挈驁糍乙羹野罐豢l瀠ie，eM"ECI群寵了托plC—CM}l鼉(二和(：：A艇i囂C術(shù)滲液辮流蹙
餐鏈(流動(dòng)臻線、黏彈鐫、參扮癌程、照壹?xì)诜?，璇敬?zhàn)黧．；陵能。露暴裴臻．掰，fc．CM臁C溶聯(lián)菇度雯警援高，餐3 g鍾，
承落菠囂度為§6，6mpilts，兜3∥L cM}{戳：瘩藩遵曲黏囊(1 8．3 mPa·s)鍵簿了2．{倍，飄彈性也籠子(?MH囂c滾滾j喪{70 s‘‘
舅謗’F。溢囊及20‘℃磐熏8{)‘℃露，o．3％，鏊Plc。eM{}Ec漆敞的黏建約為i簪l髓pa·s．仍齏于25‘℃對(duì)§13％翡cMli囂c溶聯(lián)
蛹囂鹱；￡p{c。(：豫HEC溶液蝻藏器罄貔鑊．翻受黌巍，O，18％的E辯e《’M}毽e和(：MH配C溶液爺表波阻率勞剝?yōu)?2．70％和
6冀41％，、囂≯lc。e：MHEc蔣；cM}l囂￡漆竣簿流動(dòng)蠡臻：巧聯(lián)cross本麓：劈援遣童襲鋸，Ep{c，cM秘托e可霍饜亍渣氣鞭舞暴番!減
戮鐨蠛，。
麓繾灝羧掣薟巍Z；基鮮纓襲；珂、簸謄爵鬣：域雕陵毖：濺變幢憩
巾麓努樊器：憾357，12 文獻(xiàn)鑲添鶴：A 文暈編蟹：{{j{)洶磊：(j《∞㈣f}6“0095一隔
Study on the Rheology and Drag Reducing Perl-ormance of Epoxy ChIoropropane Modi6ed CeUulose
SoIution
zHU Yhneil，F(xiàn)ANG B02，LU Yongj吼2，QIU Xiaohui2
(1．R甜陽(yáng)，嗍加ffm把D廠C^硎fc講點(diǎn)hg伽eP砌g，E缸f C^加口L佃f’，P坩砂礦＆fe，lcP口nd 7吝幽月D，p∥，黝口哪刎200237；
2．Lnngfang Brnnch 00fPetmChtnn Resenrch Insnmtion可Petmleum Exploranon鋤d D刪elopment，Lnng細(xì)ng，Hebei 06s蝴)
Abstract To improve也e viscoelastic時(shí)ofcarboxymethyl hydroxyenlyl cellulose(c加瓶C)sollnion t0誦dcIl its neld of叩plication，a
water soluble EPIC—CMHEC has been developedby reacting印oxychloroprop孤e(EPIC)wilh CM呱C．EPIC·CM髓C and CM胍C
water solutions werc stIldied for their rheolog)r(now curve，viscoel鶴tici畎constitIltive equation，鋤d thixo仃cIpyetc．)孤d drag reducing
pe面m鋤ce．The study has sho、vll that comparcd wilh that of the c~婦髓c solution，me Viscos時(shí)of me EPIC-c加丑c solution was
∞tably incrc鶴ed．w舭r solution of 3 g，L EPIc-cM髓c had viscos時(shí)of 56．6 mPa·s，2．1 times of吐le viscos時(shí)of a 3 g／L cMHEc
solution r18．3 mPa·s)，and也e el弱ticity of the EPIC．C～啞C∞lution w鶴bener th鋤tllat of me CⅫEC solu矗on．Sk：arcd at
170 s-1，whentempemturew嬲iIlcreased療o(wú)m20℃to 80℃，theviscosi哆ofO．3％EPIC-CMHEC solutionw舔19mPa。s，stillhigher
than me viscos時(shí)of a O．3％C~Ⅱ也C solution at 25℃．EPIC-C~Ⅱ皿c so蜥on had bener drag reduc噸pe響m蛆ce．ne m馭im啪
percentages of drag reduction of O．10％EPIc．cM髓C solution and CMHEC solution we∞72．70％蛆d 68．41％，rcspectively．The
flow cuⅣes ofthe EPIC．CM既C solution and血e CⅦ肛C solution c姐be expres∞d wim cross c∞stitutive equation．EPIC-CMHEC
is expected to缸d its use in oil／gas development眥d where drag reducing is required．
Key words carboxyme哪l hydroxye也yl cellulose；Epoxychloropmp蛆e；Modmcation；Rheology
纖維素分子含有大量羥基，分子內(nèi)和分子間作用強(qiáng)，可通過(guò)改性提高其性能，目前改性纖維素基
基金項(xiàng)目：國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863計(jì)劃)課題“致密砂巖氣藏低傷害壓裂液體系研究與應(yīng)用”(2013AA064801)；
中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司科學(xué)研究與技術(shù)開(kāi)發(fā)項(xiàng)目“井筒工作液基礎(chǔ)理論關(guān)鍵技術(shù)研究”(2014A_4212)；國(guó)家級(jí)大學(xué)生創(chuàng)
新訓(xùn)練計(jì)劃(x15012)。
第一作者簡(jiǎn)介：朱儀玫，在讀碩士研究生，主要從事油田化學(xué)品流變學(xué)研究工作。電話1312792l106，E·mail：
8938 l 6276@qq．com。
+通訊作者：方波，電話(021)6425336l；E-嫩il：f堍bo@ecust．edu．cn。
萬(wàn)方數(shù)據(jù)
96 鉆井液與完井液2016年11月
壓裂液已用于油氣田的開(kāi)發(fā)中”巧】。羧甲基羥乙基
纖維素cM胍C是纖維素分子鏈上的羥基與烷基化
試劑在堿性條件下反應(yīng)生成的一種醚類衍生物陋】。
CM旺C雖然在性能上優(yōu)于天然纖維素，但也存在
著不足p’8】。交聯(lián)改性是改進(jìn)纖維素及其衍生物性
能的途徑之一，采用適當(dāng)?shù)母男詣?，可顯著改善纖
維素的性能【9】。常用的交聯(lián)劑分為有機(jī)交聯(lián)劑和無(wú)
機(jī)交聯(lián)劑，無(wú)機(jī)交聯(lián)劑主要有三偏磷酸鈉等【lml3】，
有機(jī)交聯(lián)劑主要有戊二醛、環(huán)氧氯丙烷等”4‘1 91。
Harding等幽1均對(duì)非離子型纖維素醚進(jìn)行改性，但
對(duì)水溶性陰離子型纖維素醚如cMHEc的改性研
究尚未進(jìn)行。筆者以羧甲基羥乙基纖維素CMHEc
和環(huán)氧氯丙烷EPIc主要原料，將cMHEc用環(huán)氧
氯丙烷進(jìn)行改性，得到水溶性EPIc．cMHEC，并
考察其改性前后流變性及減阻f生能，可望為其用于
油氣開(kāi)采壓裂液稠化劑和減阻劑提供指導(dǎo)【2“。
l改性纖維素的制備及表征
將2 g羧甲基羥乙基纖維素cM臟c分散于一
定量的85％乙醇水溶液中，在25℃水浴下攪拌
3～5 min，加人約0．3 g的20％NaOH溶液，堿化
30 IIlin，升溫至30℃，滴加10％環(huán)氧氯丙烷／乙
醇溶液0．306 g，反應(yīng)2 h。分別用85％乙醇和無(wú)
水乙醇洗滌，抽濾，50℃烘干，得到粉末狀產(chǎn)物。
采用KBr壓片，通過(guò)傅里葉紅外光譜對(duì)產(chǎn)品進(jìn)行
表征，結(jié)果見(jiàn)圖1。
lOO
80
藿60
40
20
O
口rcm‘
圖l EPIc．cM既c和CM|Ⅲc的紅外譜圖
由圖l可以看出，EPIC—CM胍C和CMHEC
在3 440cm’1處出現(xiàn)了強(qiáng)而寬的—oH伸縮振動(dòng)吸
收峰，在2 920 cm一處出現(xiàn)了—cH伸縮振動(dòng)峰，
在l 060 cm一處出現(xiàn)了c—c卜_℃伸縮振動(dòng)吸收峰。
而EPIC—CMHEC在658 cm。1處沒(méi)有出現(xiàn)。一H彎
曲振動(dòng)吸收峰，在675 cm。1處沒(méi)有出現(xiàn)C—Cl吸
收峰，在1 460 cm_1處出現(xiàn)了弋H彎曲振動(dòng)吸收
峰，可見(jiàn)cl基團(tuán)接上cMHEc，且cMHEC與環(huán)
氧氯丙烷成功反應(yīng)。
2結(jié)果與討論
2．1改性酶磊穩(wěn)態(tài)剪切黏度
如圖2所示，在25℃、170 s。1下，EPIC．
CMHEc和cMHEc溶液的黏度均隨濃度增加而
升高，且EPIc．cMHEc溶液的黏度明顯比交聯(lián)
前高。質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0．3％時(shí)，CMH[EC溶液黏度為
18．3 mPa·s，而EPIC—CM腿c溶液黏度為56．6
ⅡlPa·s，黏度提高了2．1倍；質(zhì)量分?jǐn)?shù)為O．4％和
0．5％時(shí)，EPIC．CMHEC溶液黏度比cMHEC溶液
黏度分別提高了1．9倍和2．5倍。這是因?yàn)榄h(huán)氧氯
丙烷反應(yīng)時(shí)易開(kāi)環(huán)，與CM眥C分子鏈上的羥基
發(fā)生反應(yīng)，且環(huán)氧氯丙烷分子上的cl基團(tuán)也可以
接到纖維素分子上，這樣環(huán)氧氯丙烷即把CM}|EC
交聯(lián)起來(lái)，形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，因此強(qiáng)度增加，黏度增
大。實(shí)驗(yàn)觀察到，EPIC的用量對(duì)改性產(chǎn)物溶液的
黏度影響很大，當(dāng)EPIC用量低于上述實(shí)驗(yàn)用量時(shí)，
EPIc．cMHEc溶液黏度較低；當(dāng)EPIc用量過(guò)大時(shí)，
產(chǎn)物即過(guò)度交聯(lián)而不溶于水。
圖2 cMHEc和EPIc—cMHEc溶液黏度
隨EPIC濃度的變化(25 qc、170 s。1)
2．2流動(dòng)性
考察了不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的cMHEc和EPIc-
CMHEc溶液黏度隨剪切速率的變化，結(jié)果見(jiàn)圖3。
用cross模型能夠很好地描述cMHEC和EPIc．
cMHEc溶液黏度隨剪切速率的變化曲線，模型參
數(shù)如表l所示。使用廣義牛頓流體cross模型㈤
模擬剪切變稀流動(dòng)曲線，見(jiàn)公式(1)。
萬(wàn)方數(shù)據(jù)
第33卷第6期朱儀玫等：環(huán)氧氯丙烷改性纖維素溶液的流變與減阻性能97
叼一吼一
1
仉一％ l+(九y)?
式中，叩0為零剪切黏度，mPa·s；瑁。是剪切速率
趨于非常大時(shí)剪切變稀達(dá)到的另一個(gè)平衡黏度，
nlPa·s；m為特征時(shí)間，s；A與材料的特性直接相關(guān)；
】，為剪切速率，s～。
由圖3和表1可知，不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的EPIc．
CMHEc和cMHEc溶液均表現(xiàn)出剪切變稀的性質(zhì)，
可見(jiàn)2種溶液都是典型的假塑性流體。
～ij?
圖3 cmss模型描述EPIC．cMHEC和cMHEc溶液的黏度
表l cross模型描述EPIc．cMHEC和
CM既C溶液黏度變化曲線模型參數(shù)
且同樣濃度下，EPIC．CMHEc溶液的‰和，7。均
大于CMHEC溶液，可見(jiàn)EPIC—CM胍c溶液黏性
更大。特征時(shí)間A反映了內(nèi)部結(jié)構(gòu)強(qiáng)度，A越大，
結(jié)構(gòu)強(qiáng)度也越大。同一濃度下EPIC．cMHEC溶液
的特征時(shí)間大于cMHEC溶液，即其內(nèi)部結(jié)構(gòu)更強(qiáng)。
這是因?yàn)榄h(huán)氧氯丙烷把CMHEC交聯(lián)起來(lái)，形成
網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，內(nèi)部結(jié)構(gòu)強(qiáng)度增加，黏度提高。
2．3黏彈性
CMHEC和EPIC—CMHEC溶液的應(yīng)變掃描結(jié)
果如圖4所示。由圖4可知，不同濃度的EPIC．
CMHEc和cMHEC溶液的彈性模量G’和黏性模
量G，，隨著應(yīng)變的增加，最初變化較?。划?dāng)應(yīng)變?cè)?
加一定程度后有逐漸下降的趨勢(shì)。這是因?yàn)楦邞?yīng)變
振蕩流場(chǎng)會(huì)導(dǎo)致溶液結(jié)構(gòu)破壞，黏彈性也會(huì)降低。
2種溶液的G”都大于G’，可見(jiàn)EPIc—cMHEC和
CMHEC溶液都表現(xiàn)出黏性流體的性質(zhì)。同一濃度
下，EPIC．CMHEC溶液的G’和G，7均大于CMHEC
溶液。因?yàn)楦男院驟PIC．CMHEC分子在溶液中形
成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，強(qiáng)度增加，黏彈性增大。
應(yīng)變，％
應(yīng)變／％
圖4 EPIc．cMHEc和cMHEc溶液的黏彈性對(duì)比
2．4觸變性
擬合相關(guān)系數(shù)R較高，說(shuō)明cross模型能較好如圖5所示，EPIc．cMHEc和cMHEC溶液
地?cái)M合不同濃度EPIC—CMHEC和CMHEC溶液的觸變環(huán)上行線和下行線幾乎重合，無(wú)明顯的滯后環(huán)，
流動(dòng)曲線，‰和叩。均隨溶液濃度的增加而增加， EPIc—cMHEc溶液在濃度為o．3％時(shí)也無(wú)滯后環(huán)，
萬(wàn)方數(shù)據(jù)
98 鉆井液與完并液2016年11月
濃度為0．5％時(shí)，上行線和下行線略有不重合，表
現(xiàn)出一定的觸變性；同一濃度下，EPIC．CMHEc
溶液的觸變性明顯高于cMHEc溶液。當(dāng)溶液受
到剪切后，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)逐漸被破壞，剪切除去后，
結(jié)構(gòu)不斷恢復(fù)。EPIC—cMHEc溶液的非牛頓流體
性質(zhì)比較強(qiáng)，結(jié)構(gòu)強(qiáng)度大于cMHEc溶液，同一
剪切速率下其應(yīng)力也更大，因而觸變性也更強(qiáng)。
y／s1
a)濃度為03％
y}s。
b)濃度為O．5％
圖5 EPIC．CMHEC和CMHEC溶液的觸變性比較
2．5耐溫性
CMHEC和EPIC．CMHEc溶液黏度隨溫度變
化見(jiàn)圖6。
(、MlIIj(、濃懂： f：P1(：．CMIlEC濃艘：
140
120
lOO
80
60
40
20
0
，，7nlin
圖6 EPIC．cM眥!c和CMHEc溶液黏度隨溫度的變化
由圖6可知，隨著溫度升高，EPIc—CMHEc
和CMHEC溶液的黏度均有所降低，但是即使
在80℃下，EPIc．cMHEc溶液的保留黏度依然
是同濃度下cM腿C溶液黏度的2倍多；O．3％
EPIc．cMHEC溶液在80℃時(shí)黏度約為19 mPa·s，
仍高于25℃時(shí)0．3％的CMHEC溶液黏度。因?yàn)?
EPIC．CMHEC分子在溶液中呈網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)強(qiáng)
度增加，因此對(duì)高溫的耐受能力也增強(qiáng)。
2．6減阻性
在25℃剪切模式下測(cè)定溶液黏度隨剪切速率
變化曲線，用冪律模型進(jìn)行擬合，得到參數(shù)K和n。
結(jié)果如圖7和表2所示。
100
驢d
山
昌10
}
EPlC．CMHEC CMHEC
· 0．8％ 0．15％
一0．8％模擬值——O．15％模擬值
10 00
，，／s。
圖7 EPIC—CMHEc和CMHEc溶液流動(dòng)曲線
表2 EPIc．cMHEc和cMHEc溶液冪律模型參數(shù)
由圖7和表2中相關(guān)系數(shù)R可以看出，擬合
效果較好，溶液剪切變稀效果較好；隨著EPIC．
cMHEC溶液濃度增加，稠度系數(shù)K增加，表明增
黏能力增加，流性指數(shù)，l總體上降低，表明剪切變
稀性增強(qiáng)；0．15％cMHEc溶液增黏能力最低，剪
切變稀性最強(qiáng)。
不同濃度EPIc—CM臟c溶液和0．1 5％CMHEc
溶液摩擦系數(shù)及減阻率隨廣義雷諾數(shù)變化見(jiàn)圖8。
由圖8可知，當(dāng)cM眥c溶液濃度為0．15％時(shí)其
減阻效果最好；EPIC—CⅫEC溶液和CMHEC溶
液摩擦系數(shù)均隨雷諾數(shù)增加而降低，同一雷諾數(shù)
下，0．15％EPIc—CMHEc溶液摩擦系數(shù)最小，O．15％
萬(wàn)方數(shù)據(jù)
第33卷第6期朱儀玫等：環(huán)氧氯丙烷改性纖維索溶液的流變與減阻性能99
cMHEc溶液摩擦系數(shù)相對(duì)較高；在低雷諾區(qū)溶液
減阻率隨雷諾數(shù)增加而增加，高雷諾區(qū)減阻率基
本不變；對(duì)于0．15％、0．12％、O．10％、O．08％濃
度的EPIc．cMHEc溶液，最大減阻率分別達(dá)到了
74．65％、73．65％、72．70％和70．40％，CMHEC溶
液在濃度為0．15％、O．12％、O．10％、O．08％時(shí)，最
大減阻率為72．77％、70．29％、68．41％、65．49％，
減阻效果略差于EPIC．CMHEC溶液。EPIC—
cMHEc大分子在溶液中呈舒展?fàn)顟B(tài)，適當(dāng)?shù)酿ざ?
下可以阻礙湍流漩渦的產(chǎn)生，降低漩渦的發(fā)生頻率，
從而產(chǎn)生較好的減阻效果。EPIc—cM恥c溶液減
阻效果增強(qiáng)，可作為滑溜水使用。
CM呱C溶液，說(shuō)明EPIc．cMHEC溶液黏彈性和
結(jié)構(gòu)強(qiáng)度比cMHEc溶液明顯提高，同時(shí)EPIC．
cMHEc溶液耐溫性也明顯提高。
3．對(duì)于濃度為0．15％、0．12％、0．10％、O．08％
的EPIc—cMHEC溶液，最大減阻率分別達(dá)到了
74．65％、73．65％、72．70％和70．40％，其減阻率
高于C枷HEC溶液，摩擦系數(shù)低于CMHEC溶液。
因此EPIc—cMHEC溶液的減阻性能相比cMHEC
溶液也明顯提高。
4．研究的改性纖維素EPIC—CM胍C為纖維素
壓裂液的理論研究和應(yīng)用提供流變學(xué)基礎(chǔ)，可望為
纖維素基壓裂液應(yīng)用于頁(yè)巖氣等非常規(guī)油氣藏開(kāi)采
和減阻劑提供指導(dǎo)。
代P
圖8不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)EPIc_CMHEc和O．15％CMHEc溶液
摩擦系數(shù)及減阻率隨廣義雷諾數(shù)的變化
3 結(jié)論
1．以羧甲基羥乙基纖維素和環(huán)氧氯丙烷為主要
原料，獲得了水溶性改性羧甲基羥乙基纖維素，紅
外光譜圖表明環(huán)氧氯丙烷成功接上纖維素分子，反
應(yīng)得到的EPIc—cMHEc水溶性較好，溶液表觀黏
度相比cM旺C溶液也明顯提高。
2．不同濃度的EPIc—CMHEc和cMHEc溶
液均表現(xiàn)出剪切變稀的性質(zhì)，廣義牛頓流體cross
模型能夠較好地模擬溶液黏度隨時(shí)間的變化關(guān)系。
相同濃度下EPIC．CM恥C溶液彈性模量G 7和黏
性模量G”均高于CMHEC溶液，觸變性也強(qiáng)于
【4】
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(收稿日期2016．9．23；HGF=1605C5；編輯王超)

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