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廢塑料裂解制燃料的研究進(jìn)展

文檔作者：劉賢響尹篤林文檔來(lái)源：湖南師范大學(xué)精細(xì)催化合成研究所		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2021年02月16日
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化 工 進(jìn) 展
CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2008年第27卷第3期
廢塑料裂解制燃料的研究進(jìn)展
劉賢響，尹篤林
(湖南師范大學(xué)精細(xì)催化合成研究所，湖南長(zhǎng)沙410081)
摘要：介紹了廢塑料裂解制燃料的4種方式：熱裂解、催化裂解、熱解一催化改質(zhì)和催化熱解一催化改質(zhì)，分析
比較了它們各自的優(yōu)缺點(diǎn)，認(rèn)為催化技術(shù)是制約該領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵因素。重點(diǎn)闡述了廢塑料裂解催化劑和裂解產(chǎn)
物改質(zhì)催化劑在國(guó)內(nèi)外的一些研究進(jìn)展，對(duì)進(jìn)一步研究和開(kāi)發(fā)廢塑料裂解制燃料催化劑提出了一些建議。
關(guān)鍵詞：廢塑料；熱裂解；催化裂解；燃料
中圖分類(lèi)號(hào)：X 705 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1000—6613(2008)03—0348—05
Progress of manufacturing fuels from cracking waste plastics
LIUXianxiang， YIN Dulin
(Institute of Fine Catalysis and Synthesis，Hunan Normal University，
Abstract：Four paths for producing fuels from waste plastics are reviewed：pyrolysis，catalytic cracking，
pyrolysis—catalytic transformation，and catalytic cracking—catalytic transformation．Their advantages and
disadvantages are also discussed and compared．The catalyst technology is considered as the critical
issue restraining the development of this domain．In this paper，the progress of the species of the
catalysts used in the catalytic processes are summarized．It would make some suggestion for further
research and development of catalyst for manufacturing fuels from waste plastics．
Key words：waste plastics；pyrolysis；catalytic cracking；fuels
廢塑料回收再生利用的方式大致有3種：一是熔
融再生；二是燃燒回收熱能；三是裂解轉(zhuǎn)化。熔融再
生是最經(jīng)濟(jì)和最方便的方法，但由于廢塑料具有多樣
化、混雜性、污臟的特點(diǎn)，其加工程序比較繁雜，得
到的復(fù)合再生塑料性質(zhì)也不穩(wěn)定，易變脆。廢塑料熱
值較高，燃燒可回收熱能，但燃燒時(shí)會(huì)產(chǎn)生大量有毒、
有害物質(zhì)，對(duì)環(huán)境易造成“二次污染”。研究證明，廢
塑料在一定條件下進(jìn)行熱裂解或者催化裂解可制得
燃料油、燃料氣和化工原料等_J J。目前關(guān)于廢塑料裂
解技術(shù)的報(bào)道很多[4-111，一般都集中于把廢塑料裂解
以制得便于儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)囊后w燃料和氣體燃料。裂解
轉(zhuǎn)化廢塑料制燃料，不但可以解決廢塑料的污染，還
可以在一定程度上緩解能源的緊缺，被認(rèn)為是最有前
途的資源回收方法。本文作者從4個(gè)方面綜述了近年
來(lái)國(guó)內(nèi)外在廢塑料裂解轉(zhuǎn)化制燃料領(lǐng)域的研究進(jìn)展。
1 熱裂解法
熱裂解法是指按照自由基反應(yīng)機(jī)理，在強(qiáng)吸熱
的過(guò)程中，C—C鍵斷裂，同時(shí)輔助C—H鍵斷裂，
產(chǎn)生的自由基在組合的過(guò)程中生成小分子烴類(lèi)，經(jīng)
冷凝后可得到燃料。常見(jiàn)的熱解法主要有溶劑裂解
法、惰性氣體裂解法以及鉛室裂解法等。
溶劑裂解法是將廢塑料(如廢聚苯乙烯泡沫塑
料)溶于烷基萘溶劑中制成廢塑料膠，澄清除雜質(zhì)
后取上層清膠送入管式爐中裂解，溫度一般為
400～ 500℃ 。
惰性氣體裂解法是以惰性氣體( 一般為N2)為
載體，在帶孔板的管式反應(yīng)爐中使廢塑料裂解，溫
度越高，裂解速率越快，且產(chǎn)油率高。李法鴻等_l 2J
利用惰性氣體分段裂解法對(duì)廢塑料的混合熱裂解進(jìn)
行了研究。結(jié)果表明：在180~320℃溫度段可脫
收稿日期：2007—10—30；修改稿日期：2007—12—03。
基金項(xiàng)目： 國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20572021)。
第一作者簡(jiǎn)介：劉賢響(1985一)，男，碩士，研究方向?yàn)橛袡C(jī)催化。
聯(lián)系人：尹篤林，教授，博士生導(dǎo)師。電話(huà)0731—8872530；E—mail
dulinyin@yahoo．com．crl。
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第3期 劉賢響等：廢塑料裂解制燃料的研究進(jìn)展 ·349·
除聚氯乙烯L}J的HC1；在320~360℃溫度段聚苯乙
烯熱裂解；在360~400℃溫度段聚丙烯熱裂解，
聚氯乙烯第2步熱裂解；400~500℃溫度段聚乙烯
熱裂解。在不同溫度段可獲得苯乙烯單體、輕質(zhì)燃
料油和重質(zhì)燃料油。與惰性氣體裂解法相似的還有
加氫裂解法和砂子流化床高溫裂解法。
鉛室裂解法是在裂解釜中加入適量的金屬鉛，
鉛的熔點(diǎn)是372℃，溫度較高時(shí)鉛處于熔融狀態(tài)而
分布于釜底。這樣可以提高釜的導(dǎo)熱率；使殘?jiān)鼞?
溶 鉛液而不附于釜底，易于排出；還能抑制廢塑
料的過(guò)分炭化，減少殘?jiān)?，提高產(chǎn)油率。鉛室裂
解法可用于聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯等廢塑料的
熱裂解，裂解產(chǎn)物只能作為柴油、煤油等燃料。
熱裂解法所需的反應(yīng)溫度較高，反應(yīng)時(shí)問(wèn)長(zhǎng)，
對(duì)設(shè)備等硬件設(shè)施的要求也很?chē)?yán)格，所得到的燃料
油產(chǎn)率和辛烷值都比較低， 日．含有大量的烯烴，誘
導(dǎo)周期短，因此從生產(chǎn)成本考慮，工業(yè)上 般不用
此法來(lái)裂解廢塑料。但熱裂解法有其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)，
只要有合適的工藝條件和設(shè)備，也能取得很好的效
果。劉海波等llljⅢ采用非催化廢塑料煉油工藝，合理
設(shè)計(jì)反應(yīng)器的配置，改變熱裂解為分散的、問(wèn)歇釜
式操作的牛產(chǎn)模式，實(shí)現(xiàn)了廢舊編織袋、農(nóng)膜、泡
沫包裝袋等廢舊塑料的熱裂解。塑料的回收利用率
達(dá)到80 ，其中汽油收率20％～25 ，柴油收率
25 ～70 ，重油收率約8 ，還可得到一定的液
化氣。
2 催化裂解法
催化裂解法是將催化劑置于裂解釜中直接催化
廢塑料裂解制燃料，這種方法也稱(chēng)為“一段法”。由
于催化裂解反應(yīng)時(shí)所采用的催化劑均屬于固體酸類(lèi)
催化劑，故反應(yīng)機(jī)理可以用碳正離了理論來(lái)解釋。
其催化改質(zhì)機(jī)理為：廢塑料先發(fā)生熱裂解產(chǎn)生長(zhǎng)碳
鏈的烯烴，然后烯烴進(jìn)入催化劑表面卜獲取H 而形
成正碳離子，正碳離子先在 位斷裂成伯、仲碳離
子，然后異構(gòu)化成更加穩(wěn)定的叔正碳離予，最后，
穩(wěn)定的叔止碳離子將H 還給催化劑，本身變成烯
烴。異構(gòu)化可以使非直鏈烴分子大大增加，直鏈烴
分子減少。
催化劑是催化裂解法的技術(shù)關(guān)鍵，也是限制廢
塑料裂解制燃料油技術(shù)發(fā)展的重要因素。到目前為
止，還沒(méi)有一種專(zhuān)門(mén)用于廢塑料裂解的催化劑。廢
塑料催化裂解，不同的催化劑要求不同的T藝條件。
Ej前國(guó)內(nèi)外研究用的催化劑大致可分為金屬類(lèi)、金
屬氧化物類(lèi)、金屬氧化物．稀十類(lèi)、分子篩類(lèi)、沸石
礦物類(lèi)、活性炭催化劑等_l4_。
目前， 國(guó)內(nèi)采用催化裂解廢塑料制燃料油所用
的催化劑仃：(1)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50％～65 粉煤灰、
15 ～30 氯化鋁、15 ～30 僻酸鋁、0．5 ～
2 鉬酸銨組成的催化劑ll ；(2)廢塑料熔體與鎳
或鎳合金催化劑接觸進(jìn)行脫氫同時(shí)分解ll ；(3)對(duì)
ZSM．5沸石分子篩改性制得的DeLaZSM．5，或是
以負(fù)載J 載體l 由 少2種金屬氧化物為活性成分
構(gòu)成ll ；(4)采用含活性白土和沸石為主要成分的
催化劑【 J；(5)Pd負(fù)載于Al2O3型催化劑【 J。侄各
種沸石對(duì)廢塑料的催化裂解中，研究者【2叫認(rèn)為沸石
的孔結(jié)構(gòu)起著卞導(dǎo)作用。其中具有大孔徑的HY、HB
沸石作催化劑時(shí)，催化活性較高；實(shí)際孔道尺寸較
小的HZSM．5、HM 沸石催化劑活性較低。同時(shí)也
發(fā)現(xiàn)沸石對(duì)生成積炭的影響大小為：hi3>HY>
HZSM．5>HM。尹偉 lⅢ利用稀十銪摻雜溶凝膠白組
裝技術(shù)制備了一種納米級(jí)的介孔分了篩Eu．MCM，
將其用于催化裂解廢聚苯乙烯制油，結(jié)果表明，催
化劑可降低裂解的溫度，得出催化劑與物料的最件
質(zhì)量比為1：500，烯烴的 收率可達(dá)77．7％。 水
源等 刮選擇CC．15、LB．1和ZnC12(CC．15和LB．1
是2種不I—J的硅鋁分子篩，它們經(jīng)常被用到石油催
化裂解過(guò)程中；ZnC12有時(shí)也被用于工業(yè)J二的催化
劑)，催化劑和原料比為1：5，單一催化劑和復(fù)合
催化劑用于不同的催化裂解實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，復(fù)合
催化劑比單一催化劑效果好，使用復(fù)合催化劑可得
到更高的液體回收率和汽油產(chǎn)品產(chǎn)率。謝芳菲等 到
用水熱合成法制備了中孔分子篩A1．MCM．41，得出
其催化裂解聚乙烯的適宜溫度為420~440℃ ，催
化劑最佳用量為原料質(zhì)量的5％， 與熱裂解相比，
A1．MCM．41催化裂解對(duì)液體產(chǎn)物具有更大的選擇
性。謝芳菲等 JI一J時(shí)又制備了ZrO2／Ti．MCM．41催
化裂解聚丙烯(PP)，結(jié)果表明，負(fù)載ZrO2質(zhì)量分
數(shù)為18 的ZrO，／Ti．MCM．41，在反應(yīng)溫度400℃ 、
m(ZrO，／Ti．MCM．4 1 1：m(PP)=O．02 和反應(yīng)時(shí)間30
min條件下，聚丙烯轉(zhuǎn)化率可達(dá)91．2 ，液體產(chǎn)物
收率為83．6 。劉福勝等【 J利用中孔分子篩SO4 ／
Zr-MCM．41催化裂解聚丙烯，研究表明，n(Si)／n(Zr)=4
時(shí)催化劑具有較好的裂解活性，液體產(chǎn)物收率高。
目前我國(guó)己開(kāi)發(fā)出一步法直接催化降解液態(tài)聚烯烴
為氣態(tài)烴油的工藝。該方法采用多次改性的Y型沸
石和高活性氫氧化鋁復(fù)合催化劑，直接催化降解液
態(tài)的廢聚烯烴塑料，所得氣態(tài)烴油通過(guò)分餾而獲得
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·350· 化 工 進(jìn) 展 2008年第27卷
汽油和柴油，總收率為85％～87％ 。
國(guó)外還有報(bào)道使用HMCM．41、SiO2．A12O3 、
Red mudL2 、催化裂化催化劑L2 等作為廢塑料裂解
制燃料油的催化劑。研究者比較了HY、REY、
HZSM．5等沸石和硅鋁膠(SA，含Al2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)
13％)催化劑，發(fā)現(xiàn)REY 沸石含有適量的強(qiáng)酸位
(0．375 mol／kg)，因而可獲取最高的汽油產(chǎn)率。
Serrano等【2 考察了不同硅鋁比的中孔分子篩在催化
低密度聚乙烯(LDPE)裂解反應(yīng)時(shí)的特性，結(jié)果表
明，隨著骨架中鋁含量的提高，低密度聚乙烯的轉(zhuǎn)化
率和C ～C】2的烴類(lèi)化合物選擇性也逐漸升高。
Sharypov等 Uj使用活化處理過(guò)的鐵礦作為催化劑，
在一個(gè)旋轉(zhuǎn)高壓釜中研究了松木和廢塑料在H2氣氛
中的熱解，結(jié)果顯示，可蒸餾液體成分的產(chǎn)量增加了
14％～21％，大大減少了烯烴和環(huán)烷烴的含量。
本文作者在實(shí)驗(yàn)室根據(jù)熱電廠廢渣粉煤灰的硅
鋁組成特點(diǎn)，發(fā)明了一種新型的粉煤灰基固體酸催
化劑【3lj，將其應(yīng)用于廢聚苯乙烯裂解制燃料油，廢
聚苯乙烯在380℃裂解60 rain，裂解率可高達(dá)
81．8％，產(chǎn)油率90％以上。提出了集成利用2大固
體廢棄物——熱電廠廢渣粉煤灰和白色污染物廢舊
塑料制燃料油的新工藝。這種新型的粉煤灰基固體
酸催化劑，成本低廉，廢塑料裂解率高，所得燃料
油含有較高的辛烷值，因此具有廣闊的應(yīng)用前景。
催化裂解法的反應(yīng)速率比較快，時(shí)問(wèn)比較短，
油品中得到的異構(gòu)化、芳構(gòu)化產(chǎn)物也比較多。但是
反應(yīng)過(guò)程中催化劑與原料混合在一起，廢塑料中泥
沙以及裂解產(chǎn)生的炭渣覆蓋在催化劑表面，使之容
易失去活性并且不容易回收。催化裂解法由于有催
化劑存在，反應(yīng)溫度可降低幾十度，產(chǎn)物分布相對(duì)
易于控制，能得到品位高的汽油。
3 熱解．催化改質(zhì)法
熱解．催化改質(zhì)法是指先將廢塑料加熱熔融裂
解，然后將熱裂解氣通入到催化管中進(jìn)行催化改質(zhì)
的過(guò)程，這種方法也稱(chēng)為“二段法”。廢塑料在催化裂
解時(shí)，其熱解產(chǎn)物在催化改質(zhì)的過(guò)程中，發(fā)生了烷
烴異構(gòu)化、環(huán)構(gòu)化、烯烴芳構(gòu)化等反應(yīng)，從而使得
汽油餾分辛烷值得到提高。目前報(bào)道的二段催化改
質(zhì)所使用的催化劑有：ZSM．5分子篩、沸石、Co．Mo
或Ni．Mo加氫催化劑等，一般用于廢塑料催化裂解
的催化劑也可用于廢塑料制燃料油催化改質(zhì)段。
文獻(xiàn)[3 2j報(bào)道了一種以活性炭為載體的催化劑
用于催化改質(zhì)，其制備方法是采用小徑木干餾的活
性炭，控制溫度在600℃下通入CO，，干燥l h，
850℃下活化2 h，然后用濃度為5％的硝酸鐵溶液
浸漬，經(jīng)干燥、焙燒制得活性炭催化劑。廢塑料用
粉碎機(jī)破碎，送入熱分解槽，控制溫度在400-600
。C，在熱分解槽中裂解為氣態(tài)鏈狀烷烴和烯烴，然
后進(jìn)入裝有活性炭催化劑的催化分解槽，控制溫度
為300~350。C，通過(guò)催化劑分解為輕質(zhì)烴，經(jīng)冷
凝后可得燃料油和燃?xì)?。湖南大學(xué)曾光明等 jj發(fā)明
了一種專(zhuān)用于廢塑料制燃料油催化改質(zhì)階段的催化
劑。主要是以硝酸鋁、硝酸鋯為原料，加入分散劑，
再通過(guò)異丙醇洗滌脫水，最后煅燒成粒而制成。所
得催化劑為ZrO2與載體Al2O3以共沉淀方式均勻結(jié)
合形成的固態(tài)顆粒，其組分ZrO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4％～
9．5％，其余為Al2O3。所述催化劑顆粒平均粒徑為
1．5～3 mm，孔容為0．30-0．80 mL／g， 比表面積
為150~200 mZ／g，堆密度為0．95~0．98 g／mL，真
密度為2．75～2．85 g／mL，表觀密度為0．83～0．90
g／mL。該方法制得的催化劑催化速率快，裂解效率
高，所得的燃料油產(chǎn)率高，油品質(zhì)量達(dá)到或超過(guò)了
有關(guān)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。王海南等 J通過(guò)對(duì)HY分子篩進(jìn)行
改性，調(diào)節(jié)其表面酸性，制備出幾種催化劑用于廢
塑料熱解．催化改質(zhì)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)最優(yōu)催化劑4 對(duì)混合
塑料的改質(zhì)效果較好，且能提高液體燃料收率，獲
得高辛烷值的汽油。
北京麗坤化工廠以廢聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯
為原料， 二段法工藝，常壓反應(yīng)生產(chǎn)汽油、柴油，
產(chǎn)率為75 。第一‘段為熱解氣化，溫度為350-400
℃ ；第二段以沸石為催化劑，進(jìn)行氣相催化改質(zhì)，
反應(yīng)溫度為300-380℃ 。
日本的富士回收法工藝，將混合廢塑料粉碎后
熱裂解，溫度為350-400℃，產(chǎn)生氣態(tài)烴再進(jìn)入催
化改造器中催化改質(zhì)。改造器中填充催化劑— — 合
成沸石ZSM．5，生成物經(jīng)冷卻、分餾后可獲得汽油、
煤油、柴油及氣體等，產(chǎn)率在80％490％。
廢塑料熱裂解產(chǎn)物中重質(zhì)組分較多，熱解．催化
改質(zhì)可以增加燃料油中的輕質(zhì)組分，減少重質(zhì)組分，
提高了燃料油的品質(zhì)。熱解．催化改質(zhì)法是成本較
低、所得油品質(zhì)量較高的廢塑料制燃料油的工藝技
術(shù)。提高油品的收率和汽油的品位，關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)
高性能的改質(zhì)催化劑。由于直接用于裂解反應(yīng)的催
化劑成本高，效率低， 多數(shù)過(guò)程是在裂解反應(yīng)后對(duì)
氣相產(chǎn)物進(jìn)行催化改質(zhì)，以便獲得有較高價(jià)值的產(chǎn)
品。同時(shí)，熱解．催化改質(zhì)可減少催化劑的用量并提
高使用次數(shù)，是目前流行的工藝方法。
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第3期 劉賢響等：廢塑料裂解制燃料的研究進(jìn)展 ·35l·
4 催化熱解一催化改質(zhì)法
催化熱解一催化改質(zhì)法是指先將廢 料直接Lj
催化劑置于熱解反應(yīng)器中接觸進(jìn)行反應(yīng)，然后將熱
裂解氣通入到催化管中進(jìn)行催化改質(zhì)的方法，也屬
于“二段法”。
這種方法的工豈是在熱解一催化改質(zhì)法的基礎(chǔ)
k改進(jìn)得來(lái)的。通過(guò)在廢塑料的裂解過(guò)程中加入適
量的催化劑，可降低反應(yīng)的活化能，使高聚物 較
低的溫度下按需要發(fā)生c—c鍵斷鏈反應(yīng)；熱解過(guò)
程中催化劑的使用也可加速?gòu)U 料裂解反應(yīng)的進(jìn)
行，可大大縮短反應(yīng)時(shí)間，提高反應(yīng)效率；選擇合
適的催化劑還可以提高廢塑料裂解率和裂解產(chǎn)物的
辛烷值。為了得到符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的汽油和柴油，需
要對(duì)催化熱解階段的產(chǎn)物進(jìn)行催化改質(zhì)。通過(guò)改質(zhì)，
可進(jìn)一‘步提高產(chǎn)物的辛炕值，大大提高產(chǎn)品的質(zhì)量。
催化熱解．催化改質(zhì)法克服了熱裂解反應(yīng)溫度
高、產(chǎn)油率低等缺點(diǎn)，可提高廢塑料裂解制燃料的
效率，節(jié)省能源，同時(shí)可獲得高品質(zhì)的汽油利柴油。
但是這種方法也有缺點(diǎn)：催化劑崩量大，會(huì)產(chǎn)生一
系列由于催化劑所帶來(lái)的工藝問(wèn)題，造成成本過(guò)高，
經(jīng)濟(jì)效益不高。需要研究者開(kāi)發(fā)廉價(jià)、高效率的廢
塑料熱解催化劑和改質(zhì)催化劑，從而促進(jìn)丁、f 化進(jìn)
程。有報(bào)道稱(chēng)[341先將廢塑料進(jìn)行金屬混合物的催化
裂解，汽油的選擇性可達(dá)85％以 卜，再進(jìn)行催化改
質(zhì)，既能提高汽油產(chǎn)率，又能提高其品 ，將是最
仃前途的一種丁藝路線(xiàn)。
5 結(jié) 語(yǔ)
廢 料裂解制取燃料，可以有效解決“白色污
染”，減少十壤荒漠化，保護(hù)耕地；緩解能源壓力；
還能廣泛地促進(jìn)人們對(duì)再生資源的認(rèn)識(shí)，加強(qiáng)節(jié)約
型國(guó)家的建設(shè)。廢塑料裂解生產(chǎn)燃料，有利于促進(jìn)
實(shí)現(xiàn)資源一產(chǎn)品一再生資源一再生產(chǎn)品的循環(huán)式
經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式，具有f、 闊的應(yīng)用前景。
但目前的工業(yè)水平還相當(dāng)?shù)?，在裂解工藝及?
機(jī)理、高效催化劑的開(kāi)發(fā)與篩選、防止_次污染等
方面，需進(jìn)行較深入研究，開(kāi)發(fā)效果好、價(jià)格低廉、
適合廢塑料裂解的催化劑，是人們關(guān)注的焦點(diǎn)。
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