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催化裂化汽油加氫脫硫技術(shù)研究

文檔作者：張斌李吉春韓洋杜仲謀文檔來源： 1．蘭州交通大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院 2．中國石油蘭州化工研究中心3．國網(wǎng)海西供電公司 4．青海鹽湖工業(yè)股份有限公司		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2021年03月05日
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第43卷 第7期
2014年7月
化工技術(shù)與開發(fā)
Technology &amp;amp; Development of Chemical Industry
Vo1．43 No．7
Ju1．2014
催化裂化汽油加氫脫硫技術(shù)研究
張斌 ，李吉春 ，韓洋 ，杜仲謀
(1．蘭州交通大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院，甘肅蘭州730070；2．中國石油蘭州化工研究中心，甘肅蘭州730060；
3．國網(wǎng)海西供電公司，青海格爾木816000；4．青海鹽湖工業(yè)股份有限公司，青海格爾木816000)
摘要：介紹了國內(nèi)外典型的選擇性加氫脫硫技術(shù)和具有辛烷值恢復(fù)功能的非選擇性加氫脫硫技術(shù)的研究進(jìn)展和
工藝特點(diǎn)，并概述了目前工業(yè)上常用的FCC汽油加氫脫硫催化劑的基本情況。對(duì)FCC汽油加氫脫硫技術(shù)的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)
行了預(yù)測(cè)。
關(guān)鍵詞：加氫脫硫；催化裂化汽油；技術(shù)研究；催化劑
中圖分類號(hào)：TE624．4"31 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1671．99o5(2014)07-0030-05
受環(huán)境保護(hù)影響而出臺(tái)的燃料產(chǎn)品規(guī)格和大氣
排放物標(biāo)準(zhǔn)的實(shí)施，對(duì)石油煉制工業(yè)產(chǎn)生深刻的影
響，尤其對(duì)于高硫含量的原油更是影響巨大。汽車尾
氣的大量排放，不斷惡化大氣質(zhì)量，使得環(huán)境污染日
趨嚴(yán)重，提供清潔環(huán)保型車用燃料成為煉油工業(yè)在
本世紀(jì)面臨的第一要?jiǎng)?wù)。含硫汽油的危害主要表現(xiàn)
在：燃用含硫汽油會(huì)增加硫氧化合物、碳?xì)浠衔铩?
碳氧化合物、氮氧化合物等的排放量，毒化尾氣催化
轉(zhuǎn)化器，損害氧傳感器和車載診斷系統(tǒng)的性能等。
由于我國原油性質(zhì)及油品消費(fèi)結(jié)構(gòu)與國外不
同，我國煉油企業(yè)催化重整、烷基化、醚化等裝置的
總加工量較低，使我國車用汽油以高硫和高烯烴含
量的催化裂化(FCC，下同)汽油為主。FCC汽油中
的烯烴含量體積分?jǐn)?shù)高達(dá)35％一55％，存在烯烴含量
高、硫含量高、安定性差的問題，其質(zhì)量影響到車用
汽油的各項(xiàng)指標(biāo)和環(huán)保要求，致使車用汽油烯烴含
量不僅難以達(dá)到歐Ⅲ、歐Ⅳ車用汽油標(biāo)準(zhǔn)，也難以達(dá)
到國家出臺(tái)的國Ⅲ車用汽油標(biāo)準(zhǔn)，更難達(dá)到2006年
頒布的國Ⅳ 、國V機(jī)動(dòng)車污染物排放標(biāo)準(zhǔn)。因此，降
低FCC汽油中的硫含量是解決我國車用汽油脫硫
問題的關(guān)鍵 J。
目前，F(xiàn)CC汽油脫硫技術(shù)的研究及工業(yè)應(yīng)用主
要以加氫精制為主。加氫精制技術(shù)是大規(guī)模生產(chǎn)清
潔油品的有效方法，但是采用傳統(tǒng)的加氫精制工藝
及催化劑，在降低產(chǎn)品中硫含量的同時(shí)，由于烯烴大
量飽和導(dǎo)致辛烷值損失嚴(yán)重口】。所以加氫脫硫的研
究及工業(yè)技術(shù)主要是選擇性加氫脫硫技術(shù)和加氫脫
硫保辛烷值技術(shù)。針對(duì)我國FCC汽油硫高、烯烴高
及辛烷值組分不足的實(shí)際情況，從長遠(yuǎn)發(fā)展來看加
氫脫硫保辛烷值技術(shù)更有發(fā)展前景。
1選擇性加氫脫硫技術(shù)
選擇性加氫脫硫從提高加氫催化劑的脫硫選擇
性出發(fā)，在大量脫除汽油中含硫化合物的同時(shí)，盡
量減少高辛烷值烯烴組分的加氫。國外典型的選
擇性加氫脫硫技術(shù)有SCANFining技術(shù)、prime—G和
Prime—G+技術(shù)、CDTECH技術(shù)，國內(nèi)典型的加氫脫
硫技術(shù)有RSDS技術(shù)、OCT—M技術(shù)和FRS技術(shù)。
1．1 國外選擇性加氫脫硫技術(shù)
1．1．1 SCANFining技術(shù) 卅
該技術(shù)是美國ExxonMobil(?？松梨?公司
開發(fā)的工藝，荷蘭Akzo Nobel(阿克蘇一諾貝爾)公
司開發(fā)的催化劑(RT一225)。它的核心工藝表現(xiàn)在將
全餾分催化輕汽油分為3個(gè)組分：①低硫高烯烴含
量的催化輕汽油；②硫和烯烴含量中等的催化重汽
油；③高硫低烯烴含量的催化重汽油。針對(duì)這3種
不同組分的餾分分別采用合適的脫硫工藝制得調(diào)和
油，采用這種技術(shù)脫硫率可達(dá)到92％～95％，而抗爆
基金項(xiàng)目：甘肅省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(213225)；蘭州交通大學(xué)青年科學(xué)基金項(xiàng)目(201301 1)
作者簡(jiǎn)介：張斌(1980-)，男，陜西漢中人，碩士，講師，化學(xué)工藝專業(yè)，研究方向：油品改質(zhì)與清潔能源，E—mail： @rnail．1zjtu．ell
收稿日期：2014--05—13
第7期 張斌等：催化裂化汽油加氫脫硫技術(shù)研究 31
指數(shù)僅損失1～1．5個(gè)單位。
1．1．2 Prime—G和Prime—G+技術(shù)[5-61
Prime—G技術(shù)是由法國石油研究院開發(fā)的工
藝，其特點(diǎn)是首先將全餾分汽油原料分餾成LCN
(輕餾分)、MCN(中餾分)、HCN(重餾分)三部分，
分別加以處理，每部分的切割點(diǎn)可以根據(jù)汽油硫含
量的標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行調(diào)節(jié)，通過此流程可以盡量減少辛烷
值的損失。
為了滿足燃料中硫含量更為苛刻的要求，法
國IFP公司對(duì)Prime—G技術(shù)進(jìn)行了改進(jìn)，推出了
Prime—G+技術(shù)，并在2000年實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。采用
雙催化劑體系對(duì)FCC汽油進(jìn)行選擇性加氫脫硫，
其優(yōu)勢(shì)在于：脫硫率很高，可使汽油硫含量低于l0
g·g～，而且工藝條件緩和，烯烴飽和率低，不發(fā)生
芳烴飽和及裂化反應(yīng)，液收率達(dá)100％，脫硫率大于
98％，有效降低了辛烷值的損失，氫耗低。
1．1_3 CDTECH技術(shù) 】
CDhydro與CDHDS技術(shù)是由CDTECH公司開
發(fā)的一種將反應(yīng)和蒸餾結(jié)合在一起的催化蒸餾加氫
脫硫技術(shù)。此工藝流程由CDHydro塔、CDHDS塔、
穩(wěn)定塔、胺吸收塔和2臺(tái)壓縮機(jī)等組合而成。第一
段是催化蒸餾加氫(CDHydro)脫己烷塔，催化劑的
作用使輕汽油餾分中的硫醇與二烯烴反應(yīng)生成高沸
點(diǎn)物質(zhì)進(jìn)入重餾分，從塔頂?shù)玫降腸5、c6餾分中硫
醇含量小于1 g· ，同時(shí)把剩余的二烯烴選擇加
氫；第二段是采用CDHDS技術(shù)，脫除催化汽油中的
c7以上組分的硫，大部分汽油作為塔頂產(chǎn)品，總脫
硫率達(dá)到95％ 以上，辛烷值損失不大于1．0。
目前該工藝已經(jīng)在全球工業(yè)中應(yīng)用幾十套。
其中在Motiva石油公司的PortArthur煉廠投產(chǎn)的
工藝只有CDHDS段，該裝置加工的FCC汽油硫
質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5200～7500 fg·g～，加氫脫硫率可達(dá)到
85％～95％，抗爆指數(shù)損失0—2個(gè)單位。
1．2 國內(nèi)選擇性加氫脫硫技術(shù)
1．2．1 RSDS技術(shù) 01
中石化石油化工科學(xué)研究院開發(fā)的RSDS技
術(shù)，采取切割點(diǎn)在80～100℃范圍的方法對(duì)原料進(jìn)行
分離；輕汽油通過堿洗脫硫醇，重汽油選擇性加氫以
脫除硫化物，通過氣液分離器分離氣液兩相，氫氣循
環(huán)使用，對(duì)得到的汽油餾分再進(jìn)行脫硫醇處理，之后
將經(jīng)過處理的輕、重餾分混合得到調(diào)和產(chǎn)品。其中，
重餾分選擇性加氫脫硫的技術(shù)核心是采用高性能的
加氫催化劑RSDS一1，該催化劑具有高加氫脫硫／烯
烴飽和及低芳烴飽和活性。
1．2．2 OCT—M技術(shù)[11-121
針對(duì)我國FCC汽油的特點(diǎn)，F(xiàn)RIPP(撫順石油
化工科學(xué)研究院)已開發(fā)了OCT—M催化裂化汽油
選擇性加氫脫硫催化劑及工藝成套技術(shù)。OCT—M
技術(shù)的工藝流程和RSDS的工藝流程相同。FCC汽
油首先切割為輕重組分，輕餾分主要脫除硫醇硫，
重組分采用專有的FGH一20／FGH一1 1組合催化劑和
配套的加氫工藝進(jìn)行緩和加氫脫硫。該工藝脫硫率
可達(dá)85％～90％，其RON損失小于2個(gè)單位，液體
產(chǎn)品收率大于98％。
1．2．3 FRS技術(shù)B3]
FRS技術(shù)是FRIPP在OCT—M基礎(chǔ)上開發(fā)的
全餾分FCC汽油選擇性加氫脫硫技術(shù)。使用與
OCT—M技術(shù)相同的FGH一20／FGH一1 1催化劑，簡(jiǎn)化
流程直接對(duì)全餾分催化汽油進(jìn)行選擇性加氫脫硫。
該技術(shù)適于加工高硫和低烯烴含量的原料，針對(duì)不
同的原料，經(jīng)過調(diào)整反應(yīng)條件和反應(yīng)的苛刻度，得
到不同的目的產(chǎn)品。
2 具有辛烷值恢復(fù)功能的非選擇性加
氫脫硫技術(shù)
辛烷值恢復(fù)的非選擇性加氫技術(shù)采用具有加氫
裂化和異構(gòu)化等功能的催化劑，首先采用加氫精制
催化劑對(duì)FCC汽油進(jìn)行深度加氫脫硫及烯烴飽和，
然后通過異構(gòu)化催化劑的作用，使低辛烷值的直鏈
烷烴異構(gòu)化，從而使損失的辛烷值得到恢復(fù)。國外
典型的技術(shù)有ExxonMobil公司的OCTGAIN工藝、
UOP—Intevep公司的ISAL工藝。國內(nèi)有RIPP的
RIDOS工藝、撫順石油化工研究院的OTA工藝。
2．1 國外具有辛烷值恢復(fù)功能的非選擇性加氫脫硫
技術(shù)
2．1．1 ISAL技術(shù)【H
由INTEVEP(委內(nèi)瑞拉石油研究及技術(shù)中心)
和美國UOP公司聯(lián)合開發(fā)的ISAL技術(shù)采用常規(guī)的
固定床工藝和新型沸石催化劑。ISAL技術(shù)采用低
壓固定床加氫脫硫技術(shù)，包括加氫脫硫和辛烷值恢
32 化工技術(shù)與開發(fā) 第43卷
復(fù)技術(shù)兩部分。采用2個(gè)反應(yīng)器，第1個(gè)反應(yīng)器主
要對(duì)原料進(jìn)行加氫脫硫、脫氮，第2個(gè)反應(yīng)器主要是
提高汽油辛烷值。該技術(shù)在降低FCC汽油硫含量
和烯烴含量的同時(shí)，能夠保持較高的辛烷值。
該催化劑通過尺寸大小、比表面積、孑L容孔徑和
酸度方面的調(diào)整，有效地控制了反應(yīng)過程中烴鏈的
長度和防止了辛烷值的損失。ISAL技術(shù)可生產(chǎn)含硫
低于3O g· 清潔汽油，操作周期可達(dá)2年以上。
2．1．2 OCTGAIN技術(shù) l
Mobil公司開發(fā)的OCTGAIN技術(shù)，不僅能有效
脫除FCC中的硫，而且能控制產(chǎn)物的辛烷值。該
技術(shù)和ISAL非常相似，都是采用固定床低壓加氫
技術(shù)。該技術(shù)的獨(dú)特之處是對(duì)全餾分催化裂化汽
油加氫脫硫。采用固定床催化工藝進(jìn)行脫硫處理，
脫硫率可達(dá)95％ 以上。但是在該工藝流程的反應(yīng)
器中存在一定的裂化反應(yīng)，汽油收率損失達(dá)到了
5％～10％，這使得該技術(shù)的應(yīng)用受到了一定的限制。
2．2國內(nèi)具有辛烷值恢復(fù)功能的非選擇性加氫脫硫
技術(shù)
2．2．1 RIDOS技術(shù)
中石化石油化工科學(xué)研究院開發(fā)的此項(xiàng)技術(shù)
是先將FCC汽油原料切割為輕、重兩部分，切割點(diǎn)
一般選在70～100℃之間；輕汽油餾分通過堿洗脫硫
醇、脫氮，重汽油餾分則與氫氣一同與加氫精制催化
劑接觸，達(dá)到脫硫脫氮和烯烴飽和反應(yīng)的目的，之后
產(chǎn)物直接與辛烷值恢復(fù)催化劑接觸，此后分離產(chǎn)物
得到輕烴和汽油餾分，氫氣循環(huán)使用；最后將加氫精
制的輕餾分和脫硫重餾分混合得到調(diào)和產(chǎn)品。該技
術(shù)采用的催化劑是RS一1A／RIDOS一1加氫異構(gòu)化脫
硫降烯烴系列催化劑。RIDOS技術(shù)的優(yōu)勢(shì)在于可
適用于各種FCC汽油原料。
2．2．2 OTA工藝㈣
撫順石油化工研究院針對(duì)我國FCC汽油烯烴
含量高的特點(diǎn)，開發(fā)了將汽油中的烯烴轉(zhuǎn)化為芳烴
烷基化物，以降低汽油烯烴含量但又不降低辛烷值
的新技術(shù)(OTA)。所使用催化劑稱為SlIT—FDO專
用催化劑，對(duì)全餾分汽油進(jìn)行脫硫降烯烴處理。其
中SHT的作用在于使雙烯烴飽和，同時(shí)脫除硫化物
和氮化物；FDO則具有優(yōu)異的烯烴芳構(gòu)化性能，從
而達(dá)到既能夠降低FCC汽油中的烯烴含量，又能減
少辛烷值損失的雙重目的。
3 加氫脫硫催化劑
目前所使用的加氫脫硫催化劑種類繁多，制備
方法多樣，但是開發(fā)這種催化劑的共同設(shè)計(jì)目標(biāo)是：
具有高活性、高選擇性和穩(wěn)定性。而要使催化劑能
適用于工業(yè)化生產(chǎn)，還要求催化劑具有制備流程簡(jiǎn)
易、制備方法重復(fù)性高、機(jī)械強(qiáng)度好等方面的要求。
3．1 活性金屬的選擇和組合
現(xiàn)在使用較多并且已經(jīng)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的加氫脫硫
催化劑主要以 一A1 O 為載體，活性金屬組分主要
以Mo或w為主，助劑較多地使用CoO、NiO等Ⅱ 】。
質(zhì)最優(yōu)良的催化劑必然有著較佳的金屬分散度和金
屬含量的綜合，這樣才能盡可能多地形成加氫脫硫
反應(yīng)的活性中心。而金屬分散度的好壞又主要受到
載體表面性質(zhì)的影響。一般認(rèn)為，金屬能否在載體
表面分散開來，主要受到載體表面活性區(qū)的影響。
目前所使用的組合主要是Co—Mo／^y—A12O，、Ni—Mo／
^y—Al2O3、Ni—C0一M0／^y—AI2O3。在FCC汽油選擇性
加氫脫硫催化劑中使用較多的還是Co—Mo／^y—A1 O
組合，這是因?yàn)镹i—w 系雖然有較高的脫硫率，但是
其烯烴飽和率也很高，而Co—Mo則在相近的脫硫率
水平下具有較低的烯烴飽和率[20]o
3．2 載體的選擇
研究資料表明，催化劑的活性不僅受到活性組
分的組合、含量和分散度等的影響，還與制備催化劑
的載體材料、助劑成分等因素密切相關(guān)。目前所使
用的加氫脫硫催化劑載體多是 一A1 O 型。這是
因?yàn)槠偷牧蚧镏朽绶灶愓剂?0％ 以上，而噻吩
類化合物是L堿，易于在L酸中心上吸附，因而采
用易于形成L酸中心的材料作為載體對(duì)于加氫脫
硫有利[211o氧化鋁是一種酸性材料，可以提高許多
活性金屬及其硫化物的加氫活性。實(shí)驗(yàn)證明用氧化
鋁作為載體能夠獲得較好的脫硫效果，但是烯烴的
飽和度也很大，導(dǎo)致汽油辛烷值的過分損失。而在
氧化鋁中添加堿性物質(zhì)可以有效降低烯烴飽和度，
而脫硫率又不會(huì)產(chǎn)生大的下降。目前工業(yè)催化劑載
體使用氧化鋁較多的主要原因還在于其機(jī)械強(qiáng)度優(yōu)
良，直徑1．5mm的三葉草型氧化鋁載體其徑向抗壓
強(qiáng)度可以達(dá)到15N·mm 以上。此外氧化鋁具有
良好的抗熱沖擊性能，這些都是氧化鋁目前被廣泛
應(yīng)用于催化劑載體的原因。
第7期 張斌等：催化裂化汽油加氫脫硫技術(shù)研究 33
比表面積和孔徑是衡量一種載體好壞的主要指
標(biāo)。但是二者之間存在一定的關(guān)聯(lián)性：載體的孔徑
越小，則比表面積越大，意味著可以負(fù)載更多的活性
金屬，提高催化劑的初活性，但是孔徑過小會(huì)影響金
屬化合物在孔內(nèi)的擴(kuò)散，催化劑的使用壽命也會(huì)受
到一定限制；而大孔徑勢(shì)必會(huì)降低比表面積和催化
劑的初活性，孔徑過大對(duì)于催化劑的機(jī)械強(qiáng)度也不
利，但是有利于金屬化合物的擴(kuò)散和催化活性的持
續(xù)。 一AI O，型的孔徑和孔類型與焙燒溫度有關(guān)，
一般認(rèn)為當(dāng)超過700 oC時(shí)制備的催化劑孑L徑較大。
此外，在制備過程中加入擴(kuò)孔劑是增大孔徑的有效
方法。
3．3 助劑的選擇
加入助劑，可以調(diào)整活性金屬與載體之間的作
用，改善催化劑的活性和選擇性。目前使用較廣泛
的助劑有Co、Ni、P、K等。
添加助劑P對(duì)催化劑進(jìn)行改性可以提高催化
劑中等強(qiáng)度酸中心數(shù)目，并且提高金屬活性組分分
散度，增加催化劑活性中心和增加B酸強(qiáng)度，有利
于催化劑的加氫脫硫和加氫脫氮活性的提高。有學(xué)
者制備了以氧化鋁為載體，負(fù)載P、Ni的碳化鉑催
化劑，發(fā)現(xiàn)加人適當(dāng)?shù)腜可以增加Mo的含量，提高
了噻吩類化合物脫硫加氫的選擇性[221。
研究發(fā)現(xiàn)，雖然金屬M(fèi)o是加氫脫硫催化劑的主
要活性成分，但是僅僅把Mo負(fù)載在 — ：O 載體上
其加氫脫硫活性很低，這是因?yàn)镸o與^y—A1 O 上的
活性中心發(fā)生作用，形成了較為穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，影響Mo
的硫化；而且Mo的硫化物與 的作用較強(qiáng)，對(duì)催化
劑活性的提高造成障礙。引入金屬co之后可以有
效改善Mo與載體間的相互作用，提高催化劑的’活J陛。
一般認(rèn)為，Co／Mo組合有一個(gè)最佳比值，在這一比值
下催化劑具有較佳的潘l生和選擇性 。
4 結(jié)論
綜上所述，雖然近年來國內(nèi)外開發(fā)了多種有關(guān)
加氫脫硫的工藝技術(shù)，但是大體無外乎兩類：一種是
選擇性加氫脫硫技術(shù)，這種技術(shù)一般具有液收高、氫
耗低等優(yōu)點(diǎn)，但是該技術(shù)不能滿足深度脫硫的要求，
在脫硫的同時(shí)辛烷值損失還是相對(duì)較大。另一種是
采用具有辛烷值恢復(fù)功能的非選擇性加氫技術(shù)。該
技術(shù)雖然在脫硫的同時(shí)使絕大部分烯烴飽和，但是
可以通過異構(gòu)化催化劑的作用，使低辛烷值的直鏈
烷烴異構(gòu)化，從而使損失的辛烷值得到恢復(fù)，可以
達(dá)到生產(chǎn)“國V”清潔汽油的標(biāo)準(zhǔn)。因此，加氫脫硫一
辛烷值恢復(fù)工藝更適合加工我國硫含量和烯烴含量
較高的FCC汽油，具有較好的工業(yè)應(yīng)用前景。
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Research on Hydrodesulfurization Process of FCC Gasoline
ZHANG Binl LI Ji—chunl
．
HAN Yanga
,
D UZhong．mou4
(1．School ofChemical and Biological Engineering，Lanzhou Jiaotong University,Lanzhou 730070，China；2．Lanzhou
Petrochemical Research Center,PetroChina，Lanzhou 730060，China；3．State Grid Haixi Electric Power Supply Company,Golmud
816000，China；4．Qinghai Salt Lake Industry Group Co．Ltd．，Golmud 816000，China)
Abstract：The typical research progress and process characteristics of the selective hydrodesulfurization technology and non．
selective hydrodesulfurization techn ology with the function of an octane number recovery in China an d foreign，was described．
The basic situation about the currently used industrially the catalyst of FCC gasoline hydrodesulfurization was summarized． The
technologies developing trend of FCC gasoline hydrodesulfurization was predicted．
Key words：hydrodesulfurization；FCC gasoline；techn ical research；catalyst

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